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La dernière publication de PCMT mise à l’honneur par Physical Review Letters

par Johanna Leclercq - publié le


La publication "Predictive Simulations of Ionization Energies of Solvated Halide Ions with Relativistic Embedded Equation of Motion Coupled Cluster Theory." de Yassine Bouchafra, Avijit Shee, Florent Réal, Valérie Vallet, et André Severo Pereira Gomes a été sélectionnée ("Editors’ Suggestion") par l’éditeur Physical Review Letters.


Résumé de l’article Phys. Rev. Lett. 121, 266001 publié le 28 Décembre 2018 : Lien


Prédire les énergies de liaison de systèmes complexes via des simulations moléculaires efficaces
Les processus physico-chimiques à l’échelle nanoscopique impliquent généralement des modifications des états internes des électrons dans les atomes, les molécules et les matériaux. Afin de mieux comprendre ces processus, des informations détaillées sur les énergies de liaison des électrons dans chacun de ces systèmes, lorsqu’elles sont séparées ou lorsqu’elles interagissent entre elles, sont nécessaires. Une façon de le faire consiste à utiliser des techniques expérimentales telles que la spectroscopie photoélectronique, qui détermine les niveaux d’énergie des électrons lors de leur éjection d’un système particulier.


Comme de telles expériences peuvent être difficiles à interpréter, la théorie et la modélisation numérique peuvent venir en aide et fournir des moyens de construire des modèles pour le système physique réel. Les théoriciens ont pour objectif de fournir des modèles à la fois précis (reproduisant fidèlement les résultats expérimentaux), prédictifs (pouvant indiquer aux expérimentateurs ce qui devrait se passer dans des systèmes qu’ils n’ont pas encore mesurés) et efficaces du point de vue calculatoire (permettant de fournir des réponses relativement précises rapidement), tout en étant aussi facile que possible à comprendre du point de vue physique.


Dans ce travail, nous introduisons une approche computationnelle prometteuse pour le calcul des énergies de liaison qui répond aux critères ci-dessus et nous l’avons appliquée pour étudier l’effet de la solvatation sur les énergies de liaison des anions halogène, du fluorure à l’iodure (pertinents pour la chimie atmosphérique) jusqu’à l’astature - un élément radioactif qui semble prometteur dans les applications de médecine nucléaire, mais qui est très difficile à étudier expérimentalement en raison de sa courte demi-vie.


Nos simulations prennent en compte la dynamique de chacun des halogénures contenus dans de petites gouttelettes d’eau (voir figure) et sont uniques en ce sens qu’elles incorporent facilement les effets dits relativistes - résultant de l’augmentation de la masse atomique des noyaux lorsqu’on descend dans la tableau périodique vers astature, qui fait que les électrons situés à proximité des noyaux se déplacent à des vitesses très proches de celles de la lumière et modifient ainsi le comportement de l’ensemble du système – et décrivent simultanément les énergies de liaison des halogénures et des molécules d’eau les solvatant.


© 2018 Y. Bouchafra, A. Shee, F. Réal, V. Vallet, et A. Gomes Tous droits réservés.