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Soutenance de thèse de Yansel Omar GUERRERO MARTÍNEZ

par Webmestre - publié le , mis à jour le

Soutenance le 21 octobre 2013 à 10:30 Heures --- Bat P5 CERLA

Développements des champ de force á n-corps pour les propriétés des ions solvatés.

L’étude détaillée de la complexation des radionucléides en solution est essentielle pour le cycle du combustible
nucléaire au moins pour deux problématiques : la première ayant attrait à l’évaluation des risques liés au transport de
radionucléides après l’intrusion de l’eau dans un site de stockage de déchets nucléaires ; la seconde faisant référence
aux procédés de séparation liquide-liquide de matériaux combustibles usés. De la réponse à ces questions dépend
l’évolution des politiques énergétiques internationales. Comme les expériences sur les radionucléides sont très
complexes en raison de la forte radiotoxicité des matériaux, la modélisation moléculaire offre une voie prometteuse
pour sonder à une échelle microscopique leur comportement dans diverses conditions allant de la phase gazeuse, à la
phase solvatée, jusqu’aux interfaces.
Cette thèse propose de construire un modèle moléculaire basé sur des champs de force classiques pour des
simulations de dynamique moléculaire. Notre étude est axée sur les lanthanides en solution aqueuse, en présence de
contre-ions halogénures. En choisissant sept éléments de la série des lanthanides (La, Ce, Nd, Eu, Gd, Er, Yb), nous
pourrons évaluer la précision et la prédictibilité de notre nouveau champ de force, paramétré grâce à des calculs ab
initio relativistes corrélés (MP2 ou CCSD (T)). Le modèle de champ de force décrit toutes les interactions présentes
dans la solution (eau-eau, soluté-eau, eau-contre-ion, soluté-contre-ion) d’une manière plus sophistiquée que les
champs de force polarisables communs car il inclut de façon subtile toutes les interactions à n-corps présentes dans un
système solvant-soluté-anion, comme notamment les liaisons hydrogène et les interactions covalentes. Nous allons
démontrer que ce niveau de sophistication est nécessaire pour atteindre une vision unifiée de la chimie des lanthanides
et des halogénures de la phase gazeuse à la phase solvatée.