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Accueil > FR > Recherche > Physico-Chimie Moléculaire Théorique > Modélisation Quantique des Systèmes (Structure Electronique et Dynamique Interne) > Développements méthodologiques > FDE

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par André GOMES - publié le

Contact : André Gomes

La description précise de la structure électronique de systèmes de grande taille incluant un ou plusieurs radionucléide nécessite de développer de nouvelles approches quantiques permettant d’avoir la meilleure représentation physique des propriétés électroniques du système tout en essayant de minimiser le coût de calcul.

Dans ce cadre, une approche intéressante est la méthode "Frozen Density Embedding" (FDE) proposée par Wesolowski et Warshel qui repose sur le principe de la séparation de la densité totale du système en densité des fragments, ce qui se traduit par la séparation de l’énergie totale du système en une somme d’énergies pour les différents sous-systèmes et un terme décrivant l‘interaction entre ceux-ci.

Ceci revient à considérer une partition du système en une région centrale, par exemple le radionucléide et son plus proche environnement, dont la densité et fonction d’onde seront calculées au meilleur niveau quantique possible e.g. calculs relativistes corrélés utilisant par exemple la théorie de la fonction d’onde (WFT), et une région périphérique correspondant à l’environnement, calculée grâce à la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et servant à définir un potentiel effectif dans le Hamiltonien du système central. La densité correspondent à ces derniers peut être figée, ou relaxée afin de tenir compte des effets de polarisation entre sous-systèmes qui peuvent être importants pour certaines propriétés.

in collaboration avec C. R. Jacob (KIT Karlsruhe), L. Visscher (VU Amsterdam) et S. Höfener (KIT Karlsruhe) nous développons la FDE combinant WFT et DFT et son extension dans le cadre de la théorie de la réponse, permettant ainsi son l’applicabilité aux calculs de différentes propriétés moléculaires et des états excités.